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同济大学考研,同济大学考研专业目录成果简介 本文,同济大学化学科学与工程学院刘明贤教授研究团队在《Angewandte Chemie International Edition》期刊发表名为“Anionic…

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成果简介

本文,同济大学化学科学与工程学院刘明贤教授研究团队在《Angewandte Chemie International Edition》期刊发表名为“Anionic Co-insertion Charge Storage in Dinitrobenzene Cathodes for High-Performance Aqueous Zinc−Organic Batteries”的论文,研究报道了二硝基苯分子作为锌-有机电池阴极材料,揭示了硝基芳烃阴极中阴离子共嵌插电荷存储机制,促进硝基位点的高效利用和低反应能垒的快速氧化还原速率,实现水系锌-有机电池高比容量和长循环寿命协同输出。

水系锌离子电池由于采用具有理论比容量高、环境友好和资源丰富等优势的锌金属阳极以及安全性好的水系电解液,是近年来备受关注、极具竞争力的储能器件之一。锌-有机电池基于有机阴极的活性基团与电解液离子的可逆氧化还原反应实现储能,其活性官能团主要包括羰基、氰基、亚胺和氮自由基。然而,由于这些基团电活性不足且易溶解于电解液中,致使器件面临比容量不高和循环寿命不足两大挑战。因此,亟需开发新型高活性有机阴极材料,以进一步提升器件的储能性能。在这一研究中,研究团队报道了高活性二硝基苯分子作为锌-有机电池阴极材料,揭示了硝基芳烃阴极中阴离子共嵌插电荷存储机制,实现了硝基活性位点的高效利用和低反应能垒的快速氧化还原速率,赋予水系锌-有机电池高比容量和长循环寿命。

图文导读

异位光谱研究 表明:i)硝基官能团作为电活性中心引发了高度可逆的氧化还原反应;ii)基于锌离子与硝基氧(去)配位,硝基芳烃阴极经历了两步连续的电荷存储过程。紫外光谱和RDG模拟揭示了硝基芳烃分子与碳载体的弱π–π相互作用,赋予硝基芳烃@碳复合阴极优异的结构稳定性和反应动力学。



异 位光谱研究表明:i)硝基官能团作为电活性中心引发了高度可逆的氧化还原反应;ii)基于锌离子与硝基氧(去)配位,硝基芳烃阴极经历了两步连续的电荷存储过程。紫外光谱和RDG模拟揭示了硝基芳烃分子与碳载体的弱π–π相互作用,赋予硝基芳烃@碳复合阴极优异的结构稳定性和反应动力学。



分子动力学模拟和拉曼光谱研究表明,OTF−阴离子参与了Zn2+的溶剂化过程,两者以Zn(OTF)+形式与硝基发生氧化还原反应实现储能。独特的阴离子共嵌插机制避免了相邻硝基芳烃分子结构重排以平衡Zn2+,有效降低了离子的扩散迁移势垒,提高了电池的倍率性能和循环稳定性。



结合能计算和差分电荷模拟阐明了硝基芳烃阴极中两步连续的两电子氧化还原反应过程。Bader电荷分析表明硝基芳烃中硝基位点与离子间存在强相互作用,发生明显的电荷传输。



小结

最终,硝基芳烃阴极材料在水系锌-有机电池应用中表现出高的比容量(402 mAh g−1)和优异的循环稳定性(25000次充放电后容量保持率为93.9%)。此外,在硝基芳烃分子中引入吸/给电子基团(如氰基/甲氧基)可以调控宿主材料亲锌活性和氧化还原动力学,从而优化电池电化学性能。该工作为拓展多电子硝基芳烃化合物在锌-有机电池的应用提供了新的方向。

该研究工作得到了国家自然科学基金项目和上海市自然科学基金项目的支持,刘明贤教授为论文的通讯作者,博士后宋子洋为论文的第一作者。法国斯特拉斯堡大学Laurent Ruhlmann教授、课题组朱大章教授、李良春教授和甘礼华教授参与了相关研究工作。

课题组近期在碳基材料结构设计、功能集成及其储能研究方面取得了系列进展,在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., Chem. Commun., Carbon, ACS Appl. Mater. Interfaces等著名期刊上发表论文125篇,授权中国发明专利24件(2件转让)。研究成果得到同行的广泛关注,论文被Chem. Rev., Nat. Mater., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等期刊引用7000余次,H指数为49,ESI高被引论文16篇。刘明贤教授2020、2021年连续两年入选科睿唯安(Clarivate Analytics)全球高被引科学家(交叉学科)。甘礼华教授和朱大章教授2021年入选科睿唯安(Clarivate Analytics)全球高被引科学家(交叉学科)。

文献:

https://doi.org/10.1002/anie.202208821



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